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Nature Chem.封面:MOF材料高效清除氮氧化物
發布:lee_9124   時間:2019/11/26 22:47:09   閱讀:91 
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全球空氣污染是當今社會面臨的主要問題之一。世界衛生組織(WHO)2016年統計表明,大氣污染直接造成大約全世界人口死亡的八分之一,每年有大約7百萬人的死亡是由直接或間接空氣污染造成的。氮氧化物是最常見的空氣污染物之一,主要由石油、煤、柴油、生物質等燃料的使用造成的。氮氧化物在人口、車輛密集的大型城市和重工業地區濃度非常高,對相關人群健康造成的危害尤其嚴重。二氧化氮是氮氧化物在大氣中的主要組分,對環境和人類健康帶來了很大的威脅。二氧化氮的生物病理毒性非常高,是造成眾多呼吸系統疾病的元兇。近年來,發展探索能高效捕捉二氧化氮的材料成為高新科技,材料領域的研究熱點之一。然而,這是科學家們面臨的重大挑戰,因為二氧化氮的腐蝕性、化學活性很高,短時間接觸,它們就可以造成很多材料,比如分子篩、活性炭、金屬氧化物的分解、失效和系統腐蝕,所以這些材料通常不具有可逆吸附的能力。更為重要的是二氧化氮在空氣中濃度較低(ppm級別),通常這些材料不能有效、快速對空氣中的二氧化氮進行捕捉。

金屬有機框架(metal-organic framework, MOF)材料是一類由金屬離子或金屬簇單元與有機配體構建形成的新型多孔功能材料。MOF類材料擁有超大表面積和多孔性質以及高度結晶性,孔道內部有排列規則、密集的吸附活性位點,使得其在氣體吸附方面有很多優越的性質。但MOF材料在二氧化氮的吸附與轉化研究中幾乎處于空白狀態。

最近,曼徹斯特大學楊四海/Martin Schröder教授團隊開發了一種金屬有機框架化合物(MFM-520)。在室溫下(298 K),MFM-520可以快速、高效、可逆吸附二氧化氮(4.2 mmol g-1, 0.01 bar;1.3 mmol g-1, 0.001 bar),并且該MOF可將捕捉的二氧化氮高效地轉化為熱門工業原料——硝酸,轉化率接近100%。其極高的穩定性實現了材料結晶性和孔道的完整性下超過百次的二氧化氮的捕捉與轉化?;旌掀宸擲朧匝櫓な?,MFM-520可以高效的從氣體混合物中捕捉低濃度的二氧化氮,并在水蒸氣存在的條件下可以有效的吸附二氧化氮。

研究者采用一系列表征手段,包括原位同步輻射X-光衍射、非彈性中子散射、電子順磁共振譜,系統地研究了主客體之間的相互作用,及二氧化氮轉化技術。揭示了MFM-520內二氧化氮分子的排布,進而直接解釋了MFM-520對二氧化氮的快速高選擇性的吸附。

圖1. MFM-520對二氧化氮的吸附、分離及穩定性研究。圖片來源:Nat. Chem.
 

由圖1可知,MFM-520在低濃度下可以高選擇性的吸附4.2 mmol g-1 NO2;溫度的改變對NO2的吸附沒有顯著的影響,MFM-520對NO2吸附完全可逆,125次NO2吸附脫附循環后,其結構不發生改變;NO2濃度從5000 ppm 到< 1 ppm這個范圍內,MFM-520均可以對NO2選擇性吸附,且不受H2O、SO2和CO2的影響。

圖2. MFM-520•N2O4的結構模型。圖片來源:Nat. Chem.
 

由圖2可知,所有吸附的NO2分子以二聚體N2O4的形式存儲在孔內;MFM-520的孔形狀和大小正好適合一個二聚體的存儲;NO2與金屬框架的多重弱相互作用穩定了NO2在孔內的存儲。

圖3. 二氧化氮的捕捉與轉化。圖片來源:Nat. Chem.
 

該研究不僅發現了一種有效的二氧化氮捕捉材料,首次提出并實現了捕捉氣體的轉化。其對二氧化氮快速、有效的吸附機理研究為未來材料的設計與開發提供方向和思路。相關工作發表在Nature Chemistry 上并被選為封面文章,文章的第一作者是曼徹斯特大學博士研究生李江南。

圖4. 封面圖。圖片來源:Nat. Chem.


來源:x-mol.com
 
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